La Bibliothèque, centrée sur la littérature contemporaine, n’en comporte pas moins de nombreux documents témoignant de la proximité des écrivains et des artistes. Plus encore : des pièces de mobilier, des sculptures, des tableaux, des documents iconographiques ayant appartenu à des écrivains majeurs sont entrés dans la Bibliothèque qui est devenue ainsi une sorte de musée.
Livres et manuscrits de la Bibliothèque témoignent abondamment de ces échanges entre l’écrit et l’image qui ont caractérisé la littérature du XXème siècle : manuscrits enluminés, correspondances illustrées de dessins, livres d’exception où se joignent le texte du poète et l’image de l’artiste.
Et l’on sait que Jacques Doucet sut recourir à de grands créateurs comme Pierre Legrain et Rose Adler, pour revêtir de reliures prestigieuses certains de ses livres précieux.